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氨是最廣泛的工業化學品之一，全球產量約為每年1.7億噸，主要通過哈伯-博施工藝實現規模化生產。然而該反應必須在高溫和高壓條件下進行，每年需消耗1％全球能源，并排放超過4.5億噸二氧化碳。今年兩會上，碳達峰、碳中和首次被寫入政府工作報告，解決哈伯-博施工藝所帶來的高能耗和溫室氣體排放等問題已迫在眉睫。近年來，常溫常壓下水相電催化氮還原提供了一種可能的方式。但由于產氫競爭反應激烈，以及氮氣固有的溶解度低、氮氮三鍵難以活化等屬性使水相電催化氮還原進入發展瓶頸。非水相鋰介質氮還原作為一種新的產氨策略，可以通過鋰在非水溶劑中氧化還原循環，實現高效氮氣的活化和氨的產生。然而非水相鋰介質氮還原目前仍面臨著鋰作用機理模糊和催化材料設計策略匱乏等問題，阻礙非水相氮還原的發展。
近日，南京大學鄒志剛/姚穎方團隊首次發現非水相氮還原過程中的多米諾效應：即一旦完成第一步鋰離子還原，整個氮還原反應將如推倒的多米諾骨牌一般，自發完成后續氮氣固定和還原的發展。
圖1：原位XRD監測鋰介質氮還原反應中間物種
該團隊利用我司開發設計的原位XRD電化學反應池，通過原位XRD技術監測鋰介質氮還原過程，發現了氮還原中鋰中間產物的變化，驗證了鋰離子還原是鋰介質氮還原反應的關鍵步驟。另外，研究者以碳紙擔載金納米顆粒作為模型電極材料，發現金納米顆粒可充當鋰離子還原的電催化材料。計算和實驗結果都表明，金與鋰有更高的電子親和力，有效降低了鋰離子還原的電子轉移勢壘。而碳作為一種典型的鋰電化學插層材料，表現出更高的電子轉移勢壘，限制了鋰還原動力學。該研究結果表明鋰離子還原電催化劑對氮還原電極材料的設計至關重要，為電催化氮還原的研究提供了全新的思路。該論文發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。
圖2：原位XRD測試裝置圖
圖3：金催化鋰離子還原促進氮氣固定
論文信息：
Domino effect: gold electrocatalyzing lithium reduction to accelerate nitrogen fixation
文章的第一作者是南京大學環境材料與再生能源研究中心博士生高麟峰和曹媛。研究受國家重點研發計劃、國家自然科學基金、江蘇省基金、中央高校基本科研業務費、江蘇省研究生實踐創新計劃資助完成。
DOI: 10.1002/anie.202015496
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202015496
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